近日,万博体育bet 先进材料研究院房贞兰教授团队与德国卡尔斯鲁厄理工学院的汪跃民教授团队在国际知名期刊《自然•通讯》(Nature Communications)上发表题为“Defects engineering simultaneously enhances activity and recyclability of MOFs in selective hydrogenation of biomass”的研究论文。我校徐文龙博士、张毓玮博士和德国卡尔斯鲁厄理工学院的王君君博士为论文共同第一作者。通讯作者为我校房贞兰教授和德国卡尔斯鲁厄理工学院汪跃民教授。
农业废弃物的正确处理和科学利用不但可防止环境的污染,而且亦可缓解日益凸显的能源危机。农业废弃物处理过程中可获得大量纤维素、半纤维素和葡萄糖单体,葡萄糖单体经过氢化反应可转化为山梨醇和甘露醇等具有更高附加值的化学品,而这一转化过程的关键在于化学催化或生物催化过程中使用的催化剂的性能。与酶和金属氧化物催化剂相比,金属有机框架的异相催化剂(MOF-HC)具有高比表面积、可调的孔径和孔隙率、金属单活性位点(MSAS)和可负载分散性良好的活性组分等独特的优势。因此,MOF-HC为各种含糖类生物质衍生物的转化提供了无限可能。然而,MOF-HCs催化剂在实际反应条件下重复使用性差,阻碍了其在催化剂领域的应用。
本项工作通过缺陷设计策略,将两种类型的缺陷植入到MIL-100-Cr骨架中,并利用缺陷位点锚定负载的限域Ru NPs, 实现了Ru负载的DEMOF催化剂(Ru@MIL-100-Cr DEMOFs)催化剂对葡萄糖选择性加氢制备山梨醇反应的选择性、转化率和循环稳定性的同时提高。本工作通过阐明了缺陷,负载的活性组分和原始金属不饱和活性位点对葡萄糖选择性加氢反应中各自的作用及其对反应的转化率,选择性和可重复使用性的影响,并在此基础上进一步阐明三者的协同催化机制。
该工作得到了国家自然科学基金面上项目、江苏省自然科学基金面上项目的支持。
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作者:先进材料研究院;审核:安众福