近日，材料科学与工程学院沈晓冬、崔升教授团队的核心成员吴晓栋博士在光催化产双氧水的共价有机框架材料方面取得新突破，在水、空气和无牺牲剂条件下双氧水产率高达1407 μmol g-1 h-1，且具有高选择性，太阳能-化学转化效率为0.296%，相关研究结果发表在《自然·通讯》（Nature Commnunications）上。

利用太阳能生成化学燃料是实现可持续发展的一条极具前景的策略。光催化合成H₂O₂过程中，大多数氧化中心仅经历水的四电子氧化生成氧气(4e⁻WOR)，而不是水的直接二电子氧化生成H₂O₂(2e⁻WOR)。前者的原子利用率仅为68%，而后者可以达到100%。如果两个半反应均发生于相同/相邻位点，则反应效率会受到电荷复合的严重限制。因此，通过设计各自诱导光生电子与空穴进行独立的氧还原和水氧化的两电子反应，为直接合成H₂O₂提供了一种创新思路。

为此，万博体育bet 材料学院吴晓栋博士联合湖南大学环境学院王侯副教授课题组、新加坡南洋理工大学赵彦利教授课题组，理论设计和合成了具有空间分离的氧化还原中心的苯并三噻吩基共价有机骨架。通过实验现象和理论模型计算验证，提出周期性共价有机网络的双供体-受体结构，即具有电荷同向转移和能差的极性连接键和供体-受体功能基元的“原子点-分子区”双结构。该特异性结构能有效调控光激发电荷在骨架内转移，抑制载流子的复合，在固-液界面反应活性位点集中于亚胺键附近的电子受体周围区域，该区域还能调节毗邻碳原子的电荷分布，优化中间体结合强度。该研究团队所提出的COF材料在水、空气和无牺牲剂条件下双氧水产率高达1407 μmol g-1 h-1，为实现更高性能的双氧水生产技术提供拱了全新的思路和途径，有望在近期取得重大突破。湖南大学钦陈程博士生、万博体育bet 吴晓栋博士和湖南大学汤琳教授为共同第一作者，湖南大学王侯副教授、袁兴中教授和新加坡南洋理工大学赵彦利教授为论文通讯作者，湖南大学为论文第一单位，万博体育bet 为论文第二单位。

论文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-023-40991-7